DNA工程胶体准晶！澳门金沙色碟
原则上，贪图和合成着实任何类别的胶体晶体都是可能的。可是，特殊志和感性地造成胶体准晶体一直很难完了。在这里，西北大学Chad A. Mirkin&密歇根大学Sharon C. Glotzer&巴斯克商榷与技能定约Luis M. Liz-Marzán描写了愚弄纳米标准的十二面体的几何时势和DNA在其名义上固定的可编程键合特色来拼装胶体准晶体的历程。这个历程是由焓驱动的，适用于一定范围的颗粒尺寸和DNA长度，况兼大概最大化DNA双链造成和偏好面的对皆，产生局部的五和六配位基元。这类轴向结构由一个具有菱形颓势的方-三角形铺砌界说，况兼连气儿的平均准周期层具有堆积失序，为热力学褂讪性提供了必要的熵。抽象这些限度，这些恶果在特殊贪图可编程物资方面竖立了一个工程里程碑。该商榷以题为“Colloidal quasicrystals engineered with DNA”的论文发表在《Nature Materials》上。
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在可合成的多面体纳米颗粒中，十二面体由于其具有五重对称性而卓绝引东说念主关心。为了明白和贪图十二面体的最好拼装特色，该商榷当先在宏不雅标准上对其进行了探索，并细目了两种濒临皆的集群，分袂具有五和六配位，不错拼装成准晶体。这些换取的局部基元是由于将四面体陈列成濒临濒临皆，使得五个四面体造成一个带有小破绽的五边形双金字塔。在本色上创建了一个十二面体，而这些接近十二面体的结构造成了五和六配位的基元。紧迫的是，硬四面体已被诠释在模拟中不错自拼装成十二边形准晶体(DDQC)，其特征是方-三角形平铺，况兼四面体的陈列造成接近十二面体的结构。此外，由十二面体构建的局部基元是准晶体的理思次级建筑单元：(1)在水平时朝上，五和六配位环境的共存为方-三角形DDQC提供了要害的结构基础；(2)在垂直方朝上，这些濒临皆的基元被堆叠成柱状结构。
备用皇冠为了证明该商榷对十二面体在DDQCs中看成细腻的建筑单元的直观，进行了硬十二面体的Monte Carlo模拟，在中等颗粒分数下发现通过熵驱动的拼装不错得到具有五和六配位基元的DDQCs，但仅看成亚稳家具存在。接下来，通过将十二面体颗粒的溶液滴在名义并让其渐渐干燥的践诺来商榷十二面体纳米颗粒。意旨的是，这个干燥历程产生了三斜晶体结构看成主要家具，并未发现准晶体。该商榷假定干燥历程可能不允许造成准晶体所需的面，况兼更倾向于在三斜相中精细堆积十二面体。此外，合成十二面体的高昂特色可能会影响拼装和堆积。事实上，随后的模拟揭示，稍稍高昂(边长的约17%)的硬十二面体系统中，三斜晶体是最密堆积的结构。进一步分析这个三斜晶体结构发现与该商榷贪图的DDQCs结构存在要害互异：三斜堆积依赖于相邻颗粒之间统共错位的濒临面战争，这如实最大化了堆积密度。比较之下，三聚体和四聚体基元，这些基元关于构诞生思中的DDQCs结构至关紧迫，严重依赖于三角形面的叠加对皆。因此，该商榷假定DNA提供的序列可编程和相对强的调处互相作用将加强这种叠加对皆并导致褂讪的DDQCs的自拼装。
图1| 十二面体准晶(DDQCs)和十二面体纳米颗粒(NP)三斜晶体的结构模子
www.debwo.com为了测试这个假定，当先需要确保十二面体建筑单元的几何特征在功能化后大概保执。此外，由于十二面体无法填充空间，需要使用柔性名义配体来褂讪在硬质粒子十二面体系统中代表空缺空间的破绽。为了保执建筑单元的几何时势，该商榷使用高度单散播的十二面体金纳米颗粒进行功能化，使器用有自互补黏性结尾的短双链DNA(dsDNA)。为了惩办柔性问题，从而完了扩展胶体晶体的滋长，该商榷在dsDNA贪图中添加了一个短的寡乙二醇(OEG)区域。然后澳门金沙色碟，以渐渐冷却的花式处理十二面体建筑单元，从确保散播纳米颗粒的褂讪胶体悬浮液的温度运行冷却。经过渐渐冷却后，麇集了造成的汇聚体进行小角X射线散射(SAXS)分析，然后通过二氧化硅镶嵌措施将其转变到固态，进行扫描电子显微镜(SEM)和扫描透射电子显微镜(STEM)表征。令东说念主骇怪的是，发现了一个高度有序、纯相的结构看成拼装家具。名义和切面的分析知道，镶嵌二氧化硅的超晶格中的每个晶体区域都有一个明确的12倍对称轴。当沿着这个轴不雅察时，结构显败露澄澈的三角形-正方形平铺，这是DDQCs的特征；垂直于这个轴，不雅察到层状结构。这些数据证实了拼装后不雅察到的一种局部有序，访佛于DDQCs。总之，有序的胶体超晶格由具有中程准周期有序的结构构成。
皇冠体育下载为了得到一个大的单一畛域的晶体，该商榷进行了一个种子赞成滋长的模拟，使用从非种子模拟中切出的小晶体看成种子。沿着和垂直于12倍对称轴不雅察的晶体的切面显败露与践诺不雅察限度相符的局部有序。晶体结构可映射为连忙的正方形-三角形平铺，这是一个各人皆知的DDQCs模子，通过连气儿相邻的十二面体完了。为了了了地不雅察12倍对称的结构，该商榷索要了具有沿列轴的12倍对称性的柱状结构，并发现一个六边形里面结构，周围是一个由12个十二面体构成的十二边形。
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图2|由十二面体纳米颗粒拼装成的践诺和模拟结构
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为了搜检拼装的胶体QCs的全局有序性澳门金沙色碟，该商榷沿着12倍对称轴成像了经过切割的样品。通过和自有关函数图像，证明了12倍对称性。这两个图像都显败露多个澄澈的12倍环，标明拼装结构具有十二边形准晶性质。MD模拟证明了QCs的全局12倍对称有序性。从晶体中索要的一个准晶层的FFT图案和键向定向有序图显败露模拟晶体中的12倍对称性。紧迫的是，从模拟数据生成的FFT图案与DDQCs模子的图案一致，为该商榷的样品的十二边形准晶性质提供了独特的凭据。
理思的十二边形准晶(DDQCs)的12倍对称性不错被描写为一个无周期的三角形和正方形结构图案，其中正方形-三角形平铺的极点有四种可能的局部环境：σ(3.4.32.4)、Z(36)、H(33.42)和A(44)，每个结构图案对应一个可能的三角形('3')和正方形('4')的平铺花式，围绕一个极点。这些局部环境在模拟的结构图案和DDQCs样品的名义和切面的高分辨率显微图中都不错不雅察到。然后，该商榷将模拟DDQCs的平铺单元和局部环境与通过细目性模子构建的理思正方形-三角形准晶图案进行了比较。发现了访佛的三角形和正方形砖块的统计数据，给出了一个接近于理思DDQC(三角形对正方形，4/√3 = 2.31)的数目比值(三角形对正方形，约为2.4)。具有σ局部环境的极点比具有Z和H环境的极点更常见，而A局部环境则莫得被发现。
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图3| DDQCs的全局有序性分析
与周期性结构依赖于单元晶胞的平移重复不同，DDQCs结构不错通过将较小的构建单元镶嵌成时势雷同的较大构建单元来描写，这不错回归为一组彭胀规定。关于DDQCs，每一步中，大构建单元的边长加多了√(2 + √3)的倍数。通过为每种极点周围的局部环境(S1、S2、S3：从最小到最大)创建彭胀图表，该商榷发现DNA拼装的DDQCs驯服换取的结构发达。三角形-正方形平铺在S1、S2和S3设施的边长分袂为102、197和381纳米，与彭胀因子相配匹配。值得属见地是，统共的彭胀图表都与模拟和践诺图像相一致。在统共三个彭胀设施中，S2设施具有特有的几何特征，不错通过识别一个由十二面体纳米颗粒构成的层，其极性朝向12倍对称轴，进行容易的践诺可视化。通过连气儿这些颗粒，经典的无周期正方形-三角形平铺出现，结构颓势很少，进一步隆起了拼装结构的准确性。
图4| DDQCs的局部有序性分析
【小结】
该商榷报说念了首个由DNA介导的拼装十二面体纳米颗粒而完了的单组分胶体DDQC，具有中程拟周期有序性。严格的分析揭示了这些结构着实莫得颓势，但在周期性层之间存在堆叠无序性，似乎对热力学褂讪性至关紧迫。使用纯果真、短DNA功能化纳米颗粒隆起了一种紧迫的道路，将各向异性纳米晶体(NCs)拼装成复杂的结构，其中纳米颗粒不错充分愚弄其固有的几何时势。这项使命为胶体超晶格的基于贪图的拼装提供了瞻念察，其中瞻望的纳米颗粒结构，即使是像QC这么结构复杂的结构，也不错顺心合成，这是纳米科学中始终以来的指标。
秘密作家先容
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Chad A. Mirkin老师为好意思国科学院、医学院、工程院、艺术与科学院、国度发明家学会院士、医学与生物工程学会院士、中国科学院外籍院士7院院士，曾任好意思国总统奥巴马的科技照管人，现任好意思国西北大学化学系、医学系以及材料工程系老师。他是海外纳米技能巨擘期刊之一Small的创办者，JACS副主编，还担任了Acc. Chem. Res.、Angew. Chem.、Adv. Mater.等20余个海外性杂志的裁剪照管人，现已发表著作1000多篇，其中11篇Nature（其中7篇商榷论文，1篇综述，2篇新闻不雅点，1篇增刊），31篇Science。领有专利1010多项。Chad A. Mirkin院士还创办了5家公司，用以促进纳米技能在人命科学和半导体工业畛域的营业化应用。
https://www.nature.com/articles/s41563-023-01706-x
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